件学遁在2024年第69卷第8期：1012~1024《中国科学》杂志社碳达峰与碳中和专题评述SCIENCE CHINA PRESS中国科学院学部第134次科学与技术前沿论坛CrossMark二氧化碳捕集转化一体化技术研究进展胡登2，王星博2，陈新庆2孙楠楠2，魏伟2*1.中国科学院上海高等研究院二氧化碳光子科学建制化研究中心，上海201210：2.中国科学院上海高等研究院，中国科学院低碳转化科学与工程重点实验室，上海2012102023-06-21收稿，2023-08-07餐回，202308-10接受，2023-08-16阿络版发表国家重点研发计划2022YFE0208100)、上海市2021年度科技创新行动计划科技支撑碳达峰碳中和专项21DZ1207000)和中国科学院上海高等研究院二氧化碳光子科学建制化研究平台项目资助摘要CO2捕集利用与封存(CO2 capture,utilization,and storage,CCUS)是一项新兴的、可实现传统化石能源大规模低碳利用的重要技术.然而，传统的CCUS技术成本过高，极大阻碍了其推广和应用.C0捕集-转化一体化技术是一种在CCUS自身框架内发展出的集成型CCUS技术.在该过程中，排放源的CO2被吸收剂或吸附剂捕集后，无须经过高能耗的解吸过程而直接与共反应物进行反应，转化为下游产品，从而有望大幅降低减排成本，是一种全新的高效、低能耗CO2减排技术.本文以CO2捕集-转化一体化技术制备不同产品为出发点，从技术方案、材料构建、反应机理等方面进行综述，分析了一体化技术制备不同产品的研究现状和现存问题，探讨了该类技术的发展趋势，关键词碳中和，碳捕集，碳转化，一体化自工业革命以来，全球人口数量快速增长，化石能碳增汇技术予以抵消.除植树造林等生态碳汇技术之源消费量大幅提升，CO的排放量也随之急剧上升，由外，CO2捕集利用与封存(CO2 capture,utilization,and此引起的温室效应和全球气候变化已对人类社会的高storage,CCU)技术也将在碳中和过程中发挥不可或缺质量发展造成了显著影响川.目前，C0减排已成为国的关键作用回CCUS技术可以实现化石能源的大规模际社会的共同主题之一.在这一背景下，净零排放或碳低碳利用，支撑低碳工业体系的构建，是中国碳中和技中和已经成为世界各国应对气候变化行动的新标杆.术体系不可或缺的组成部分).根据该过程中C0的来我国碳达峰、碳中和(“双碳”战略的提出意味着源、能量供给的结构、终端产品的特性等，CCUS可能生产生活方式的重大变革，必须对现有的能源结构和产生低碳甚至负碳效应，由此具备显著的减排能力.工业体系作出大幅调整.在这一过程中，以高比例可再在CCUS的整体技术链条中，碳捕集过程位于上生能源为核心特征的新型能源系统无疑将在社会经济游，其成本占比达到60%以上，是影响CCUS技术减排的脱碳过程中作出决定性贡献.然而，可再生能源波动成本的关键环节4).碳捕集过程的本质是C0,与捕集性较大，其推广应用高度依赖大规模储能技术，虽然经介质之间的可逆相互作用，即在不同外部条件下控制过了多年发展，但其稳定性仍然有待验证，尤其是在面二者的结合分离平衡以实现CO2分离，而这种控制需对极端天气、人为突发状况时的应对和保障能力相对要一定的热力学驱动力.一般而言，C02与捕集介质的有限.在“双碳”背景下，化石能源仍将在保障能源安全结合是热力学自发过程，而分离需要一定的能量输人，方面发挥重要作用，而由此引起的碳排放必须通过固这是决定碳捕集过程能耗的关键.现有碳捕集技术主引用格式：胡登，王星博，陈新庆，等.二氧化碳捕集-转化一体化技术研究进展.科学通报2024,69：1012-1024Hu D,Wang X B,Chen X Q,et al.Research status and prospects on integrated carbon capture and conversion (in Chinese).Chin Sci Bull,2024,69:1012-1024,doi:10.1360WTB-2023-06062023《中国科学》杂志社www.scichina.com csb.scichina.com评述要包括液体吸收法、固体吸附法、膜分离法和深冷法架内发展出的集成型CCUS技术.在该集成过程中，CO2等6)，其中液体吸收法和固体吸附法两种技术较为成捕集后无须经过耗能耗时的解吸或脱附过程，能够大熟，但无论是液体吸收法，还是固体吸附法，吸收剂或幅降低CCUS全产业链的整体能耗.因此，CO捕集转吸附剂都以温度或压力的变动作为热力学推动力以完化一体化是一种全新的高效、低能耗CO,减排技术.在成其再生，相关过程存在能耗大、成本高、时效低等传统CCUS过程中，CO2捕集和CO2转化两个过程是相问题，极大制约了CCUS技术的大面积推广和应用a山互独立的.通常情况下，CCUS技术链上游通过碳捕集从C02高值化利用的角度出发，部分研究者在2011过程获取的高纯C02需要运输至碳转化地点，下游碳转年左右报道了CO2吸附吸收后衔接催化转化的过程获化过程则需将产品运输至产品消费地.在C02捕集转取增值化学品或燃料的技术方案，并在后续研究中实化一体化过程中，可根据排放源的自身特点，将排放源现了低浓度C02向甲酸、甲醇等的转化2-1.基于上中的CO捕集后在同一反应器内实时转化，在空间上将述工作，近年来，一些学者在深人分析CCUS技术体系排放源和处置点集成起来，从而降低CCUS体系对CO2的基础上，提出了CO,捕集-转化一体化的新概念，即通输运的需求，解决源汇匹配问题.此外，一体化过程能过引入共反应物（如H2)与吸附态C02直接作用的方式够实现排放源中CO2的就地、实时转化，所得产物有望实现其转化并离开材料表面，整个过程相当于将共反反馈和影响原排放源所涉及的技术链条，甚至实现其应物的化学势作为CO2“解吸”的热力学驱动力，理论上低碳/零碳化的流程再造能够大幅降低碳捕集的能耗，同时实现CO,的转化和资源化利用16-2)本文聚焦C02捕集转化一体化过程的2C02捕集转化一体化研究现状概念和最新进展，归纳总结了该领域近年来的研究成C0捕集转化一体化概念的提出时间不长，目前，果：首先，介绍了C02捕集-转化一体化技术原理及其相研究者主要针对不同的CO2转化路径初步探索了集成对于传统“先捕集再转化”路线的优势，随后，从甲醇、的可行性，并重点围绕吸附催化双功能材料体系进行合成气和甲烷3种主要的C02捕集-转化一体化过程产了研究，具体路径主要集中在C02捕集-转化一体化制物出发，介绍了捕集-转化耦合方式、材料设计和性备甲醇、合成气和甲烷等方面24-2】能、过程机理、关键技术瓶颈等方面的研究进展和主要认识，最后，讨论了C02捕集-转化一体化技术的发展2.1C02捕集-转化体化合成甲醇趋势甲醇是一种非常重要的平台化学品，其主要应用领域包括生产甲醛和甲酸93)此外，甲醇还可用于制1C02捕集-转化一体化技术原理及优势造氯甲烷、硫酸二甲酯等多种有机产品2刘工业上通过分析CO2捕集和化学转化的热力学基础及微通常采用天然气、重油、煤、乙炔尾气等经气化反应观过程可以看出（图1），CO2捕集基于CO2与捕集介质的制备合成气后再通过催化加氢合成甲醇5,36近年来，相互作用，将排放源中的CO2富集在捕集介质表面或内随着CO2转化技术的快速发展，采用CO2加氢合成甲醇部，然后再进行捕集介质的再生，同时释放高浓度CO2,的路线受到了越来越多的关注？别.在此基础上，若干整个CO2捕集过程中的高能耗和高成本主要源自再生研究团队探索并验证了将C0,捕集与C0,加氢合成甲阶段所需的能量供给.CO2化学转化过程中的关键之一醇过程直接耦合的可行性，并获得了较好的研究结果.是C0,的活化，其微观本质为C0,和催化剂发生相互作Mertens团队o是较早开展CO2捕集-转化一体化用并转变为活化态，随后在一定的条件下，与共反应物合成甲醇研究的团队之一，他们首先在高压C02(10~20转化为产物.上述两个过程具有共同的基元步骤，即bar,1bar=100kPa)环境下以N,N-二乙基乙醇胺C02和材料之间的相互作用，如果能将CO2捕集和其化(DEEA)为CO,捕集组分实现CO,的吸收，而后在H学转化过程相耦合，将吸附态的CO,不经过特意解吸步(50~70bar)存在下，以Cu/ZnO-Al2O3为催化剂，将被吸骤而直接进行转化.就能够规避C0,捕集介质再生所需收的CO2转化为甲酸盐、DEEAH HCOO离子液体或的大量能耗，并可能使反应在更为温和的条件下进行，甲醇等（图2）.该工作在CO2吸收阶段虽然使用了高压便于操作，以低成本的方式实现CO2捕集-转化一体化.的纯CO2气体，与传统排放源中常压低浓度CO2的特征CO,捕集-转化一体化技术是一种在CCUS自身框有明显差异，但验证了CO,捕集转化一体化合成甲醇1013